6月6日，国际学术期刊Energy & Environmental Science在线发表了我院赵德威教授团队题为“Green-antisolvent-regulated distribution of p-type self-doping enables tin perovskite solar cells with efficiency over 14%”的研究成果。Energy & Environmental Science由英国皇家化学学会出版社主办，是能源环境领域的国际权威期刊，川大A-级期刊，最新影响因子为39.714。本工作使用了一种绿色反溶剂碳酸二乙酯以替代传统的毒性反溶剂氯苯，以此调控溶剂-反溶剂反应动力学。随之改变的钙钛矿结晶过程最终引起锡基钙钛矿薄膜的p型自掺杂的非均匀梯度分布，在器件层面上显著改善了界面能级匹配，进而增强电荷转移效率并抑制反向电荷积累，最终实现了效率为14.2%的锡基钙钛矿太阳能电池。
在环境友好型锡基钙钛矿太阳能电池的制备中，广泛使用的是毒性反溶剂氯苯，这弱化了使用锡基钙钛矿作为光吸收层的强烈动机。处理大量有毒的反溶剂将增加生产成本，并对环境和人体健康产生危害，因此需要寻找适用于锡基钙钛矿制备的绿色反溶剂。另一方面，以往关于反溶剂的研究大都忽略了溶剂-反溶剂反应动力学对钙钛矿结晶过程的影响。对于锡基钙钛矿来说，溶剂-反溶剂相互作用动力学对结晶的影响以及伴随的缺陷数量和分布的变化很可能会改变锡基钙钛矿的p型自掺杂情况，这需要进一步确认与深入研究其对界面能级匹配和载流子动力学的影响。
在本工作中，赵德威团队采用了一种绿色反溶剂碳酸二乙酯以替代传统的毒性反溶剂氯苯，以此制备高性能的锡基钙钛矿（FASnI3）太阳能电池。碳酸二乙酯延缓了溶剂-反溶剂反应动力学，减缓了锡基钙钛矿的结晶过程，这导致锡基钙钛矿薄膜从上表面（近FASnI3/电子传输层C60界面）到下表面（近空穴传输层/钙钛矿界面）的锡空位数量逐渐增加而碘空位的数量逐渐减少。因此，锡基钙钛矿薄膜显示出自上表面到下表面的p型自掺杂的梯度分布，即上表面的p型自掺减少，但从上表面到下表面逐渐增加。由此产生的钙钛矿薄膜的能带结构梯度改善了界面能级匹配，并产生了额外的内置电场，为电荷分离提供了更强的驱动力，改善了电荷转移，有效缓解了两个界面上的反向电荷积累。得益于上述优点，本工作实现了首个绿色反溶剂制备的锡基钙钛矿太阳能电池，效率达到14.2%，并具有出色的运行稳定性。这项工作为溶剂-反溶剂反应动力学对钙钛矿薄膜的结晶和自掺杂分布的影响提供了深入的见解，同时，碳酸二乙酯制备的薄膜所具备的独特性质也表明了其在制备各类型反式钙钛矿太阳能电池的潜力。
我校2021级博士研究生张志皓、2021级硕士研究生黄远方为论文的第一作者，我校赵德威教授、任胜强副研究员为论文的通讯作者。四川大学材料科学与工程学院为唯一通讯单位。
上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金委、四川大学工科特色团队、四川省科技计划项目、中央高校基本科研业务费专项资金等资助。
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https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2023/EE/D3EE00601H
